近代物理所科研人員在碳化鈾核燃料制備方面取得重要進(jìn)展
二氧化鈾（UO2）核燃料已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于核電站壓水堆中，它具有高熔點(diǎn)、膨脹各向同性的特點(diǎn)以及良好的輻照行為和機(jī)械性能，但是存在熱導(dǎo)率低以及容易脆化等問題。而碳化鈾（UC）核燃料擁有極高的硬度，并且在較寬的溫度范圍內(nèi)不發(fā)生相轉(zhuǎn)變，因而可承受較高的服役溫度。碳化鈾的熱導(dǎo)率為21.7W/(m·K) (1237K)，密度為13.63 g/cm3，鈾含量為95.2%，均高于二氧化鈾。碳化鈾核燃料被認(rèn)為是第四代反應(yīng)堆的理想候選核燃料。基于加速器驅(qū)動(dòng)先進(jìn)核能系統(tǒng)中閉式燃料循環(huán)的探索研究，碳化鈾還可與钚（Pu）以及部分次錒系核素（MAs）形成二元混合共溶體系，因此，科研人員選擇碳化鈾為再生核燃料的形式。
近期，近代物理所嬗變化學(xué)研究室的科研人員利用即時(shí)-無冷卻混合與微波加熱相結(jié)合的溶膠凝膠法成功制備UC陶瓷核燃料小球；又采用Pechini型聚合螯合法成功制備了物相單一的UC粉末。
科研人員與瑞士保羅謝勒研究所（PSI）合作共同研制一種室溫即時(shí)-無冷卻混合與微波輔助加熱相結(jié)合的快速溶膠凝膠工藝平臺(tái)，并利用該平臺(tái)成功制備出碳化鈾核燃料小球（圖1所示）。首先利用超聲分散的方法將炭黑在納米水平均勻的分散在凝膠劑溶液(HMUR)中，然后通過溶膠凝膠法制備包含有炭黑的C-UO32H2O凝膠球，最后再通過碳熱還原反應(yīng)將其轉(zhuǎn)換為物相均一的UC陶瓷小球。所制備的UC陶瓷小球粒徑為675±10μm，密度可達(dá)到理論密度的92%以上。該平臺(tái)將直接應(yīng)用于閉式燃料循環(huán)中再生碳化物核燃料小球的批量制備?？蒲腥藛T還采用Pechini型聚合螯合法通過檸檬酸（CA）與鈾酰離子（UO22+）螯合，形成穩(wěn)定的UO22+-CA絡(luò)合物；隨著溶劑的蒸發(fā)及絡(luò)合物與甘露醇之間聚合交聯(lián)反應(yīng)的發(fā)生，得到疏松多孔的前驅(qū)體材料；然后原位碳化得到UO2/C納米復(fù)合材料；最后經(jīng)過碳熱還原獲得UC粉末（圖2所示）。該方法通過U和C在原子水平的均勻混合，縮短了反應(yīng)物之間的遷移距離，實(shí)現(xiàn)了在相對(duì)較低溫度（1400°C）下制備UC粉末。該工作對(duì)低溫合成包含Pu和MAs的碳化物燃料具有一定的應(yīng)用前景。
此項(xiàng)研究得到中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（A類）“未來先進(jìn)核裂變能—ADS嬗變系統(tǒng)”項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（先進(jìn)嬗變?nèi)剂显脑O(shè)計(jì)、制備及性能研究）的支持。成果已分別發(fā)表在國(guó)際Top期刊 Ceramics International和Journal of the America Ceramic Society上,文章第一作者分別為田偉和郭航旭博士。
文章鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0272884218317152
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1111/jace.15438
圖1：即時(shí)無冷卻混合-微波加熱溶膠凝膠法制備UC陶瓷核燃料小球。
a：UC陶瓷核燃料小球?qū)嵨镎掌?/span>b：UC陶瓷核燃料小球的SEM照片；
c：UC陶瓷核燃料小球的微觀形貌
圖2：Pechini型聚合螯合法制備UC粉末。首先，檸檬酸（CA）與鈾酰離子螯合形成穩(wěn)定的UO22+-CA絡(luò)合物；
隨著溶劑的蒸發(fā)及絡(luò)合物與甘露醇之間聚合交聯(lián)反應(yīng)的發(fā)生，得到疏松多孔的前驅(qū)體材料；
然后原位碳化得到UO2/C納米復(fù)合材料；最后經(jīng)過碳熱還原獲得UC粉末
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